Zbiory Działu Archeologii Bałtów pochodzą z ziem bałtyjskich z czasów od wczesnej epoki żelaza po średniowiecze i okres nowożytny, tzn. od około V w. p.n.e. do XVIII w. Bałtowie zamieszkiwali południowo-wschodnie wybrzeża Bałtyku na wschód od dolnej Wisły aż po Dźwinę. Spośród licznych plemion bałtyjskich do dziś przetrwali jedynie Litwini i Łotysze. Zbiory obejmują materiały z osad, grodzisk i cmentarzysk plemion pruskich i jaćwieskich z Mazur i Suwalszczyzny oraz plemion letto-litewskich ze środkowej i wschodniej Litwy i Łotwy. Zabytki te pochodzą z badań archeologów polskich, prowadzonych od końca XIX w. po czasy współczesne. Ponadto w zbiorach Działu znajduje się kolekcja Tyszkiewiczów z Łohojska, obejmująca zarówno materiały bałtyjskie, jak i te pochodzące z pogranicza bałtyjsko-słowiańskiego. Do szczególnie interesujących należą zespoły z cmentarzysk z późnego okresu wpływów rzymskich i wczesnego okresu wędrówek ludów (tj. II-V w. n.e.) ze Szwajcarii i Netty na Suwalszczyźnie oraz litewskich cmentarzysk w Sudacie (obecnie Sudota) i Mieżanach (obecnie Mezionys). Do unikatowych znalezisk należy importowana brzytwa rzymska z Netty, jedyny tego typu zabytek z terenu europejskiego Barbaricum. Wśród materiałów wczesnośredniowiecznych zwraca uwagę bogaty zespół ozdób brązowych, w tym zawieszek i krzyżyków z emalią, z jaćwieskiego grodziska w Jeglińcu oraz liczne ozdoby, broń i naczynia z kilkudziesięciu zespołów grobowych z ciałopalnego cmentarzyska w Żwirblach pod Wilnem (obecnie Zvirbliai).